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以上的標(biāo)量滲透分析只適用于那些在整個(gè)材料中淀粉的濃度p為常量的情況。然而經(jīng)常發(fā)生的是具有濃度梯度p(x)的情況，其滲透方式為梯度滲透20。深度剖面上的濃度p(x)是深度變量的一維函數(shù)時(shí)能夠平滑變化。然而當(dāng)從二 維或三維角度來觀察時(shí)，剖面或擴(kuò)散面變得非常粗糙。擴(kuò)散的隨機(jī)性導(dǎo)致了具有分維特征的復(fù)雜結(jié)構(gòu)。擴(kuò)散區(qū)分成兩個(gè)部分：(1)與x=0的表面相接觸的連接區(qū)；(2)埋藏在聚合物基質(zhì)內(nèi)部的以較低濃度存在的非連接區(qū)。最接近表面的部分，p(0)=1，通過滲透規(guī)則自身互相連接，同時(shí)非連接部分所包含的小粒子群集與不相連。將連接區(qū)與非連接區(qū)分割開的面被Sapoval等人20稱為擴(kuò)散面。擴(kuò)散面具有分形結(jié)構(gòu)，并能夠很好地描述連接區(qū)和非連接區(qū)界面的天然粗糙結(jié)構(gòu)。該面的位置Xc在標(biāo)量滲透臨界值p c所處的濃度梯度位置上?！　U(kuò)散面的粗糙度及位置X c是擴(kuò)散距離Ld的函數(shù)。對于一個(gè)三維的線性濃度梯度，接觸粒子數(shù)是L d的函數(shù)：A(L d)=1.3L d。后者來源于將關(guān)系式：p(x)=1－x/4L d在濃度剖面上從0～Xc對x積分的結(jié)果，其中X c取約等于2L d。由于A(L d）與X c成比例，因此對于一個(gè)線性濃度梯度來說，接觸分?jǐn)?shù)A=0.65為一個(gè)常數(shù)。所有的單調(diào)下降的濃度梯度的剖面中都有相似的現(xiàn)象。然而降解深度會(huì)受到Xc～Ld很強(qiáng)的影響。對聚合物在滲透界面上的梯度滲透已經(jīng)有了詳細(xì)的論述22。在本文中我們擴(kuò)散了滲透理論以研究淀粉在淀粉－聚乙烯共混體系中A(t)降解的動(dòng)態(tài)過程。在研究中我們同時(shí)考慮了濃度、侵入機(jī)理、微生物數(shù)量、淀粉的粒度分布對降解的影響。我們首次對微生物侵入并滲透傳播過程進(jìn)行了計(jì)算機(jī)模擬，將其結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果對照進(jìn)行了分析。計(jì)算機(jī)模擬　　需要考慮的微生物及生化因素　通過計(jì)算機(jī)模擬的方法研究自然微生物降解過程。由于我們對大腸桿菌的細(xì)胞生態(tài)了解得比較充分，模擬中使用它作為模擬微生物種類25。模擬過程中對淀粉的活性產(chǎn)生二氧化碳的轉(zhuǎn)化效率、大腸桿菌的壽命和繁殖都進(jìn)行了記錄。模擬試驗(yàn)為大腸桿菌侵入單分散聚乙烯－淀粉(淀粉顆粒直徑為1微米)共混物。模擬過程中，微生物在共混物中的侵入界面被定期地剖開。初始步驟應(yīng)用的是單面侵入模型(降解從頂或底面發(fā)生)，而淀粉典型的是雙面侵入模型(降解既從頂面又從底面發(fā)生)。Peanasky等人12研究指出雙面侵入和單面侵入所得到的可及度結(jié)果是不同的，特別是當(dāng)?shù)矸蹪舛鹊陀趐c時(shí)。因此經(jīng)過改進(jìn)后，單面侵入模型包括了雙面侵入的可及度和淀粉顆粒 多分散性質(zhì)(淀粉顆粒存在粒度分布)。　　本文同時(shí)還報(bào)道了在聚乙烯－淀粉共混物在經(jīng)過了酶處理以后淀粉水解產(chǎn)生的小分子物質(zhì)向聚合物／微生物界面擴(kuò)散的過程5,12。淀粉是直鏈淀粉和支鏈淀粉的共聚物，并且具有糖苷鍵。在有水存在的條件下，酶能夠分解淀粉的糖苷鍵。單糖、二糖、低聚糖作為降解產(chǎn)物在降解過程中菜成。許多證據(jù)表明，淀粉的水解能夠產(chǎn)生葡萄糖。酶釋放速率、酶擴(kuò)散系數(shù)和產(chǎn)物的擴(kuò)散系數(shù)均被記錄下來，它們是在模擬中要用到的參數(shù)。試驗(yàn)?zāi)M了酶在單分散和多分散淀粉—聚乙烯共混物中進(jìn)行的雙面擴(kuò)散?！　≡囼?yàn)?zāi)M了微生物、酶在一個(gè)二維(80×4y4)格子里進(jìn)行的侵和過程的動(dòng)態(tài)變化，淀粉顆粒的濃度p在一個(gè)可能的范圍內(nèi)變化。模擬計(jì)算中使用的介質(zhì)的維度與試驗(yàn)中使用的試樣(有氧和土壤研究)的維度保持一致，其中淀粉顆粒直徑與材料厚度之比為b/h～10。試樣的淀粉濃度在鄰近臨界值(pc=0.59)的57％～61％的范圍內(nèi)。微生物侵入的模擬　使用1微米的包含53飛摩爾(fmol)碳的淀粉顆粒。微生物平均含10.5fmol的碳元素。平均微生物的碳含量比未成熟的微生物高約33％。當(dāng)達(dá)到14fmol時(shí)成熟微生物就分解為兩個(gè)新的微生物，每一個(gè)含有7fmol的碳。微生物的傳代時(shí)間為2400s。假定微生物接觸到1微米的淀粉顆粒時(shí)能夠利用39％轉(zhuǎn)化為二氧化碳，1％作為運(yùn)動(dòng)的燃料，剩余的作為新增的生物量。微生物的活性決定于燃料的含量。在沒有淀粉的情況下，微生物使用自身的碳直至體內(nèi)所含的碳為7fmol。假定微生物的位移速率為1cm/s?！　∫粋€(gè)含10％的微生物的10微米厚的水層，與聚乙烯—淀粉共混物二維格子的邊緣相接觸。一旦某個(gè)位置被侵入并以占有／非占有來進(jìn)行標(biāo)記，并且微生物的參數(shù)已被定義，那么模擬過程就開始了。每間隔100s對晶格點(diǎn)進(jìn)行采樣，記錄淀粉的被接觸情況。將從共混物中消化的淀粉分?jǐn)?shù)以時(shí)間為坐標(biāo)作圖。酶擴(kuò)散過程的模擬　使用一個(gè)擴(kuò)散及酶消化的相關(guān)模型。一定濃度的淀粉酶(1M)置于晶格的兩邊并且模擬粉被一個(gè)外部細(xì)胞酶分解的過程。酶和降解產(chǎn)生的擴(kuò)散系數(shù)分別為7.48×10－7和45.86×10－7cm2/s。將被擴(kuò)散的酶接觸的淀粉數(shù)量以時(shí)間為坐標(biāo)作圖。實(shí)驗(yàn)部分材料準(zhǔn)備　玉米淀粉：CargillInc. Minneapolis NM，聚乙烯：Quantum Chemical Co. Cincinnatti OH,淀粉—聚乙烯共混物中淀粉濃度為20％～40％(體積比)。熔混設(shè)備為Brabender Data Processing Plasti－Corder Moldel PL2000,壓片設(shè)備為Carver Laboratory Press,Model M25。片厚100微米。土壤測試　將三英寸厚的經(jīng)篩分的土壤放置于15×1yl 10×英寸的塑料盒中。盒子有不銹鋼的襯里作為空氣通道。土壤含水30％(去離子水)。淀粉—聚乙烯共混膜(20～40％體積比)100微米厚，埋于土內(nèi)兩英寸。試樣定期進(jìn)行掃描電鏡觀察。室內(nèi)溫度為21～25℃，濕度為37％～90％。降解后的聚乙烯—淀粉共混物試樣的新面試樣通過在液氮中冷凍2小時(shí)來制得。掃描電子顯微鏡為Hitachi 600SEM。未進(jìn)行土壤掩埋的共混物試樣也進(jìn)行掃描電鏡的觀察。需氧生物降解測試　需氧生物降解測試的主要特征如下：裝置組成為：二氧化碳清洗裝置，堆肥裝置，氣體收集裝置接種物的標(biāo)準(zhǔn)化